劉志博團隊報道輻射驅動的氮氣與水反應合成氨

      近日，beat365官方网站應用化學系劉志博團隊在National Science Review上發表了題為“Radiocatalytic ammonia synthesis from nitrogen and water”的研究工作。該工作利用電離輻射作為賦能方式，在室溫下利用水輻解産生的高還原性水合電子（e⁻_aq）實現了氮氣（N₂）的還原反應。

　　氮（N）是生命活動的必需元素。N₂作為自然界最豐富、易得的氮源，在空氣中占比高達78%，但受限于N≡N三鍵的高鍵能（941 kJ/mol），N₂難以被活化利用。上世紀發展沿用至今的Haber-Bosch制氨法成功實現了氮氣向氨（NH₃）的直接工業化轉化，推動了全球農業的快速發展，養活了世界上一半的人口，是糧食安全的根基。然而，這種氮氣與氫氣反應的合成氨技術需要高溫高壓設備，耗能高，且氫氣的工業獲取伴随大量二氧化碳的排放。因此，發展高效、綠色的合成氨技術一直受到廣泛關注。

　　核能是一種低碳、高效的能源形式。目前核能利用過程中産生的大量電離輻射（如γ射線）仍未被很好地開發利用，這部分輻射可以在溫和條件下輻解水産生高還原性或高氧化性的活性物種。該工作發現，利用γ射線輻解水産生的e⁻_aq能夠實現氮氣與水反應合成氨。使用輻射合成的Ru/SiO₂催化劑能夠輔助N2活化、顯著提高NH₃的産額。通過對催化劑種類、催化劑用量、反應壓強、反應時間、添加劑等實驗條件進行優化，反應效率可以得到進一步的提高，能量轉化效率最高可達563.7 mg_NH3·MJ⁻¹。在總吸收劑量為312.0 kGy時，NH3濃度可以達到5.1 mM。催化循環實驗結果表明，輻射合成的Ru/SiO₂催化劑在放射性環境中仍可以保持其催化活性，具有良好的輻射穩定性。

　　圖1 輻射驅動的氮氣與水反應合成氨

　　該工作發展了輻射驅動固氮策略，為核能向化學能的直接轉化和工業應用提供了參考。

　　beat365官方网站/北大-清華生命科學聯合中心/昌平實驗室劉志博教授為該論文通訊作者，beat365官方网站穆博帥博士和博士研究生徐洋為論文共同第一作者。本研究感謝席振峰院士以及魏俊年研究員的建議和幫助，感謝翟茂林教授以及李久強高級工程師在輻射化學和輻照上的幫助。該工作得到了beat365官方网站、北大-清華生命科學聯合中心、昌平實驗室、北京分子科學國家研究中心、中華人民共和國科學技術部、國家傑出青年科學基金、北京市自然科學基金的資助。