報告摘要

　　“理性化學合成”以及“如何推動化學自組裝”是Science 125周年特刊提出的未來重大科學問題。其核心任務是針對各類化學合成和組裝的過程與機理開展深入研究，以闡明化學反應和物質轉化的本質；尤其是針對複雜反應體系的過程及機理研究，對于突破化學合成的極限具有重大意義。作為複雜反應的典型代表，串聯反應能實現多個共價鍵的斷裂與重組，将簡單底物經由序列化基元反應轉化為結構複雜、功能多樣的産物而受到人們的廣泛關注，也是實現理性合成的最有效途徑之一。但受限于其反應途徑選擇、基元反應組合、中間體轉化度的複雜性，針對串聯反應過程跟蹤、機理解析乃至理性設計的研究仍面臨着巨大挑戰。近年來，本課題組基于固-液結構信息相關性原則，綜合運用質譜學、晶體學、理論計算等技術方法，追蹤了3d金屬離子配位催化芳香醇、醛、胺等構築系列新穎雜環聚集體的串聯反應過程，并解析了此類複雜反應的機理，提出配位協變催化、基元反應新次序、限域雜原子排列新次序等概念。此外，我們還初步探究了3d金屬離子配位催化串聯反應的根源與差異，挖掘了基于配位導向序列化串聯有機反應的多樣性，為理性化學合成設計提供了創新思路。

　　報告人簡介

　　曾明華，廣西師範大學教授，博士生導師，“國家自然科學基金傑出青年科學基金”獲得者(2015)，愛思唯爾中國高被引學者，“有機功能分子合成與應用”教育部重點實驗室主任（2017-2023）。

主要學術成績：

（1）提出并實現多層次串聯擾動普适化制備MOF玻璃的中國方案，基于相态演變過程拓展出高溫下的動态化學研究；

（2）提出固-液結構信息關聯性的概念，建立了綜合利用“質譜+晶體學+理論計算”，闡析複雜配位分子簇組裝過程與機理并指導其分子定制的新方法；

（3）提出配位協變序列共價低聚反應概念，較系統研究原位自催化串聯反應的位點選擇性、反應過程及機理，揭示限域雜原子與雜環排列新次序。