随着人類對塑料制品使用的日益增加，廢棄塑料已成為全球性問題，約90%的廢棄塑料被直接填埋、焚燒處理，嚴重污染了生态環境。

聚對苯二甲酸乙二醇酯（PET）是最常用的聚酯塑料，其回收方法主要分為物理回收法和化學回收法。其中，化學回收法就是将固态的PET解聚，轉化為較小的分子、中間原料或是直接轉化為單體。其中，PET的甲醇酯交換解聚是PET降解的簡便方法之一，但是通過甲醇-PET解聚在化學上存在一個内在缺陷：降解率受熱力學控制，而需要使用大量的甲醇溶劑。

近日，北京大學beat365馬丁/王蒙課題組與紐黑文大學肖德泉課題組合作，報道了通過反應串聯的方式實現一鍋法将CO2和PET這兩種急需轉化的廢棄物轉化為高值化學品的新過程。此過程采用CO2加氫制備甲醇耦合PET的醇解和加氫反應實現了高值化學品的合成，而且在這一過程中兩種廢棄物的轉化率相比于單一體系具有更高值，且打破了熱力學的平衡限制。

研究表明，這樣的過程不僅可以将廢棄物CO2轉化，而将生成的甲醇通過PET醇解反應原位消耗掉，而PET解聚生成的DMT産物則可以被同一催化劑加氫轉化為DMCD或PX兩種産物，促進了PET的轉化。通過CO2加氫制甲醇、PET醇解和DMT加氫三個反應的串聯實現CO2和PET的共同高效轉化。

Figure 1. PET和CO2一步法轉化為高值化學品。

研究發現，CO2加氫和PET甲醇分解的協同耦合具有有趣的雙重促進作用。PET的存在促進了CO2加氫反應，其産物甲醇被PET甲醇醇解原位消耗。CO2加氫在沒有PET的存在下其甲醇産率隻有5%，而加入PET後産率可以提升到9.4%。同時在加氫催化劑的存在下，由于産物（DMT）可以進一步加氫，促進了PET的甲醇醇解。直接加入甲醇PET的醇解的解聚程度（乙二醇EG産率）隻有12.1%，而在有氫氣的存在下，其EG産率攀升到88.6%。如此與單一反應相比，這種共轉化的新策略顯著提高了CO2加氫或PET甲醇分解的産率達2~7倍。

Figure 2. PET和CO2轉化反應相互促進的反應性能

此工作提供了一種新的策略來同時回收聚酯和二氧化碳這兩種具有挑戰性的化學廢物。同時，雙促進催化工藝适用于商業PET廢料和其他聚酯塑料，該策略對聚酯廢棄物的處理具有一定的通用性和實用性。這項工作有望啟發人們設計更具協同耦合的、具有雙重促進作用的催化反應，從而為将廢塑料或二氧化碳轉化為高值化學品提供實用的解決方案。文章以“Catalytic Transformation of PET and CO2 into High-value Chemicals”為題近日發表于Angewandte Chemie International Edition上。

該研究得到國家自然科學基金、科技部重點研發計劃、北京分子科學國家研究中心等的資助。beat365化學與分子工程學院馬丁教授和王蒙副研究員以及紐黑文大學肖德泉教授為該工作的通訊作者，第一作者為beat365官方网站博士後李印文。

文章鍊接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202117205