塑料是現代社會重要的一種合成材料，其生産量逐漸增加，截止2020年年産量已高達近4億噸。據估計80%以上的廢塑料使用後直接抛棄、填埋或焚燒，沒有進行有效回收，造成了嚴重的環境污染和資源浪費問題。聚苯乙烯是一類常見的合成塑料，常用于制作各類包裝、一次性餐具、填料，但其回收率很低。聚苯乙烯傳統的化學回收方法是在300℃以上的溫度下以金屬氧化物為催化劑催化熱解得到混合芳烴，同時今年也有課題組報道采用均相催化劑将聚苯乙烯轉化為苯甲酸的新過程。

近日，beat365beat365馬丁/王蒙課題組首次報道了一種多相光催化體系将聚苯乙烯塑料轉化為苯甲酸等芳香含氧化合物的新過程。采用石墨相氮化碳（g-C3N4）催化劑，在乙腈溶劑中加熱光照（150 ℃，氙燈光照），可以高效制備苯甲酸等芳香含氧化合物（轉化率 > 90%，目标産物收率 > 60%）。

研究表明，催化氧化反應存在誘導期。此時，聚苯乙烯上首先發生随機的部分氧化，在其骨架引入羟基、羰基等活性基團，而小分子産物生成速率較慢。随着反應進一步進行，含氧基團鄰近活化的C-C鍵發生斷裂，最終得到苯甲醛、苯乙酮、苯甲酸等小分子産物，如圖1所示。

圖1  g-C3N4催化的聚苯乙烯光催化氧化機理

在對反應機理有了初步認識的基礎上，作者通過設計液相循環反應系統，在适當的反應程度下分離反應産物避免過度氧化副反應，實現了0.5 g實際聚苯乙烯泡沫球的轉化，分離後得到了0.24 g 苯甲酸純品，如圖2所示。此外，通過一定的氧化預處理，可以進一步提高聚苯乙烯塑料的溶解性和催化轉化反應性能；通過在液相循環反應系統中改變聚苯乙烯溶液的質量空速，也能夠實現液相産物選擇性的調變（從50%苯甲醛到80%苯甲酸）。

圖2 聚苯乙烯泡沫球轉化為苯甲酸純品

該研究成果近日以“Catalytic oxidation of polystyrene to aromatic oxygenates over a graphitic carbon nitride catalyst”為題發表于Nature Communications。

該研究得到國家自然科學基金、科技部重點研發計劃、北京分子科學國家研究中心等的資助。beat365馬丁教授和王蒙副研究員為該工作的共同通訊作者，第一作者為beat365官方网站博士研究生曹若辰。

文章鍊接：https://www.nature.com/articles/s41467-022-32510-x