最近，中國科學院物理研究所朱學濤和郭建東團隊、beat365官方网站彭海琳課題組與中國科學院金屬研究所陳星秋課題組合作，基于化學氣相沉積制備的高品質石墨烯單晶晶圓材料，利用自主開發的高分辨電子能量損失譜技術，首次實現了二維拓撲聲子的實驗觀測。研究結果以“Direct Observation of Topological Phonons in Graphene”（石墨烯中拓撲聲子的直接觀測）為題，在《物理評論快報》（Physical Review Letters，PRL）發表（Phys. Rev. Lett. 2023, 131, 116602）。

　　近年來，新型拓撲量子物态的發現，拓展了人們對電子态的認知邊界，并對電子學、自旋電子學、拓撲量子計算等領域産生了深遠影響。當前，拓撲的概念從電子系統被推廣到了玻色子系統。聲子（晶格集體振動的能量量子）作為一種準玻色子，是固體中熱輸運的主要載體，對材料的熱學、電學、光學、力學等性質有重要的影響，許多重要的器件與實際應用（如芯片的散熱、熱障塗層、熱電效應、熱二極管、熱三極管等）都需要有效地調控聲子輸運。

　　拓撲理論在聲子中的應用演生出了新奇的拓撲量子态，利用Berry相位、拓撲等新奇的量子自由度，實現全新的聲子操控，可能在聲子低耗散傳輸和熱管理中具有潛在的應用。雖然近幾年拓撲聲子的理論計算研究蓬勃發展，但實驗測量卻非常具有挑戰性。首先，不同于電子，聲子對外界電磁場不敏感，很難用宏觀輸運的方法進行表征，因此當前主要是通過測量聲子色散來研究聲子的拓撲性質；其次，測量拓撲聲子的色散，要求分辨聲子的能量尺度達到~ 1 meV，對探測技術的能量分辨率提出了很高的要求。目前測量聲子色散的主流技術是非彈性X射線散射和中子散射技術，但它們都依賴于大科學裝置，且穿透深度很深，隻能測量體相聲子。因此，拓撲聲子的實驗測量僅僅在幾個三維體相材料中被報道，并且這些報道隻觀測到沿某些特定動量方向的聲子能帶交叉，缺少對拓撲聲子結構的全局表征。

　　拓撲聲子也被理論預測存在于二維材料中。類似于拓撲電子系統中存在量子（自旋/反常）霍爾效應，二維拓撲聲子原則上可能誘導産生量子聲子霍爾态。但由于X射線和中子散射技術對表面或二維材料不敏感，因此幾乎不可能檢測到二維材料的聲子，亟需發展二維材料拓撲聲子的實驗觀測手段。反射式高分辨非彈性電子散射技術對表面具有高度的敏感性，是測量二維材料聲子的理想選擇。中國科學院物理研究所/北京凝聚态物理國家研究中心表面物理國家重點實驗室SF06組的郭建東研究員、朱學濤研究員和博士生曹彥偉（現為甯波材料所研究員）等人，在2015年成功研制了世界首台具有能量-動量二維成像解析能力的高分辨電子能量損失譜儀（2D-HREELS）[Rev. Sci. Instrum. 2015, 86, 083902]。該系統将一個帶有特殊設計電磁透鏡組的電子束單色器與商業化的半球形分析器結合，可以同時靈敏探測到散射電子能量和動量的信息。該譜儀可以對表面元激發進行高能量和動量分辨、高效率的測量，能夠給出電子、晶格及其集體激發的綜合信息，是研究二維材料拓撲聲子的利器。然而，2D-HREELS技術基于低能電子顯微鏡（LEED），其檢測光斑大小在數毫米甚至厘米量級；為可靠地獲得二維材料的聲子色散關系，必須保證二維材料在厘米量級的高均勻性與高質量。

　　最近，中國科學院物理研究所的博士生李佳德在朱學濤研究員與郭建東研究員的指導下，由beat365彭海琳教授課題組唐際琳博士制備和提供高品質單層石墨烯單晶晶圓樣品，由中國科學院金屬研究所陳星秋研究員和李江旭博士提供二維拓撲聲子理論計算支持，利用2D-HREELS技術對石墨烯二維材料的拓撲聲子進行了系統地觀測。彭海琳課題組與劉忠範課題組前期合作開發了銅(111)/藍寶石晶圓上超平整石墨烯單晶的外延生長方法和批量制備技術，制備的晶圓級單層石墨烯單晶具有無晶界、無褶皺和原子級平整的優異性質。高質量、超平整的單層石墨烯單晶晶圓能夠在宏觀尺寸上提供接近本征石墨烯的物性。

圖1. 石墨烯聲子譜和實驗配置

圖2. 石墨烯的節線環聲子

圖3. 石墨烯的狄拉克聲子

　　研究團隊利用2D-HREELS在整個二維（q_x, q_y）布裡淵區和整個能量尺度（ħω）測量了石墨烯的三維（q_x, q_y, ħω）全域聲子譜（圖1），系統觀測并揭示了石墨烯中的節線環（Nodal-ring）聲子和狄拉克（Dirac）聲子的拓撲結構。該研究觀測到了兩個Nodal-ring聲子（NP1和NP2），并将它們的三維色散繪制出來（圖2）。研究發現NP1起源于石墨烯的LA聲子和ZO聲子的交叉，且在整個二維布裡淵區中形成了一個圓角六邊形的閉合環。NP1的能量為99 meV，在整個布裡淵區中呈現無色散的特征。而NP2則具有明顯的色散特征（80 ~ 91 meV），在二維布裡淵區中形成一個六芒星形的結構。實驗測量與理論計算吻合的非常好。該研究還對理論預測的Dirac聲子進行了高分辨率測量。從圖3可以看到，ZA和ZO聲子在Γ-K方向的K點處發生了明顯的交叉，當無論上下偏離K點以後，兩隻模式都打開了能隙。實驗的測量毫無疑問地證明了Dirac聲子的錐形結構。

　　該工作通過繪制整個二維布裡淵區中的全域聲子譜，直接觀察到了石墨烯的拓撲Nodal-ring聲子和Dirac聲子。利用2D-HREELS實現的三維聲子繪制方法為拓撲聲子的識别建立了一個新的範式，并為晶體材料中廣泛存在的拓撲玻色子态的實驗觀測提供了可行的路徑。石墨烯中拓撲聲子是受對稱性保護的拓撲非平庸的宏觀量子效應，其抗幹擾和散射能力強，可實現低耗散傳輸。化學氣相沉積法制備的單層石墨烯單晶晶圓具有無晶界、無褶皺、超平整的獨特結構、狄拉克電子能帶結構及拓撲聲子态，有助于推動基于石墨烯的新型電子、光電子、聲子器件的開發和低耗散熱傳輸和熱管理等領域中的應用。

　　該工作于2023年9月14日發表在《物理評論快報》（Direct Observation of Topological Phonons in Graphene. Phys. Rev. Lett. 2023, 131, 116602），并被選為Editors’ Suggestions。Physics Magazine雜志在Synopsis欄目發表題為“Graphene Has Topological Phonons”（石墨烯有拓撲聲子）的專題科普報道。中國科學院物理研究所朱學濤研究員、郭建東研究員、中國科學院金屬研究所陳星秋研究員和beat365彭海琳教授為論文共同通訊作者，中國科學院物理研究所博士研究生李佳德、中國科學院金屬研究所李江旭以及beat365博士研究生唐際琳為論文共同第一作者。該工作得到了國家重點研發計劃，國家自然科學基金，中國科學院和北京分子科學國家研究中心的資助。

　　相關工作鍊接：Phys. Rev. Lett. 131, 116602 (2023) - Direct Observation of Topological Phonons in Graphene (aps.org)

　　Physics Magazine報道鍊接：Physics - Graphene Has Topological Phonons (aps.org)


 

排版：高楊

審核：牛林，李玲，彭海琳