2024年7月22日，beat365官方网站彭海琳教授研究團隊與南京大學袁洪濤教授團隊、以色列威茲曼研究院顔丙海教授團隊在《自然—納米技術》（ Nature Nanotechnology ）在線發表了題為“Even-integer quantum Hall effect in an oxide caused by a hidden Rashba effect”的研究論文，報道了二維铋基半導體硒氧化铋（Bi₂O₂Se）中新奇的隐藏自旋極化，并首次發現了偶數量子霍爾效應。

視頻：硒氧化铋中偶數量子霍爾效應的發現

　　量子霍爾效應是20世紀以來凝聚态物理學中最重要的科學發現之一。二維電子氣系統在低溫強磁場下，單電子能量會分裂成朗道能級，此時霍爾電阻随強磁場變化不再滿足線性關系，而出現量子化平台，且是常數h/e²除以整數或某特定分數（朗道能級的填充因子）。這種整數和分數量子霍爾效應分别在1980年和1982年在實驗中被發現，開啟了人們對拓撲物态的研究。量子霍爾效應因無耗散的拓撲邊界态，體系的縱向電阻為零，有望構建無耗散或低功耗電子器件，克服芯片的發熱和能量耗散問題。

　　然而，實驗上觀測量子霍爾效應的難度很大，往往需要高遷移率二維電子氣的材料體系，而且這些材料的制備條件苛刻，實驗測量過程複雜。近年來，二維半導體材料的發展為探索量子霍爾效應和新奇量子物态提供了新機遇。在二維半導體材料中，可以在原子層面上對體系的電荷、軌道以及自旋等自由度進行操控，進而實現對稱性、極化場、自旋軌道耦合、能帶以及自旋織構的精準調控。迄今，雖然科學家們在多種二維半導體材料體系（如黑磷、硒化铟等）中觀測到了整數量子霍爾效應，但因體系中的自旋軌道耦合較弱，強磁場下塞曼效應導緻奇數與偶數量子化平台同時出現。量子霍爾效應中奇/偶量子物态的調控一直沒有取得實驗突破。

　　針對以上問題，beat365官方网站彭海琳教授研究團隊與南京大學袁洪濤教授團隊、以色列威茲曼研究院顔丙海教授團隊合作，提出了在強自旋軌道耦合系統中通過對稱性調控實現奇/偶量子霍爾态調控的設計策略，并基于自主開發的高遷移率二維铋基半導體硒氧化铋材料體系，首次發現隐藏自旋極化誘導的偶數量子霍爾效應，并實現了量子霍爾效應中奇/偶量子态的精确控制。

圖1. 基于二維硒氧化铋體系的隐藏自旋極化誘導的偶數量子霍爾效應示意圖。

　　近年來，beat365彭海琳教授課題組開發了一種超高遷移率二維铋基半導體硒氧化铋（Bi₂O₂Se）及其高k原生氧化物栅介質（Bi₂SeO₅），并基于此體系制備了一系列高速低功耗晶體管、超快高敏紅外探測器以及高性能氣體傳感器（Nature Nanotech. 2017, 12, 530; Nature Commun. 2018, 9, 3311; Nature Electron. 2020, 3, 473; Nature Electron. 2022, 5, 643; Nature Mater. 2023, 22, 832; Nature 2023, 616, 66）。在高遷移率二維半導體硒氧化铋中，貢獻輸運的電子主要來自重元素铋（Bi）的p 軌道，因此具有很強的自旋軌道耦合，是探索全新量子霍爾效應的理想平台。彭海琳教授課題組早在2015年6月20日在實驗中率先發現并合成二維半導體硒氧化铋時，就開始了硒氧化铋中的量子霍爾效應的前期實驗探測。但量子霍爾效應對材料的質量和實驗條件的要求非常苛刻，實現非常困難。高質量的材料是實現量子霍爾效應的關鍵。經過多年不懈努力，課題組在國際上率先建立了二維硒氧化铋單晶的化學氣相沉積方法和分子束外延生長方法，實現了對樣品生長過程在原子水平上的精确控制，二維單晶薄膜樣品的質量達到了國際領先水平。

　　近期，研究團隊的實驗發現，在50 T的脈沖強磁場下，高質量的層狀硒氧化铋中出現全新的偶數量子霍爾效應（填充因子ν = 2、4、6、8…），而奇數量子霍爾平台（填充因子ν = 1、3、5、7…）全部缺失。理論結合實驗研究發現，硒氧化铋中強磁場下的全新偶數量子霍爾效應源于其自身獨特的隐藏自旋極化效應。在層狀硒氧化铋的[Bi₂O₂]²⁺導電通道中，上下兩層铋原子層由于對稱性破缺都有很大的自旋極化，但這兩層铋原子的自旋極化卻恰好方向相反，此時[Bi₂O₂]²⁺中形成了雙層Rashba的特殊結構（圖1）。在雙層Rashba結構中，在材料本身具備反演對稱性的前提下其能帶是自旋簡并的，因此每層铋原子層的自旋極化被“抵消”或“隐藏”了起來。理論計算表明，這種特殊的隐藏Rashba效應（Hidden Rashba effect）會顯著地降低材料在強磁場下的塞曼劈裂，[Bi₂O₂]²⁺中铋原子層導電通道總是成對出現，從而給硒氧化铋帶來獨特的偶數量子霍爾效應（圖2）。實驗表明，钛酸锶（SrTiO₃）襯底上外延生長的6個單胞厚硒氧化铋薄膜中在高達50 T強磁場下展示純偶數量子霍爾效應，而化學氣相沉積法生長的自支撐的硒氧化铋納米片中在9 T磁場下也出現了明顯的偶數量子霍爾效應。

　　圖2. （a）硒氧化铋量子霍爾器件以及偶數量子霍爾效應示意圖。（b）钛酸锶襯底上外延生長的6個單胞厚硒氧化铋薄膜中的偶數量子霍爾效應。（c, d）化學氣相沉積法生長的硒氧化铋納米片中在9 T磁場下的偶數量子霍爾效應。

　　研究團隊發現，通過改變硒氧化铋的面外極化場，可以有效地調節其中的偶數量子霍爾效應。研究人員通過分子束外延生長技術，在氧化钛TiO2面終止的钛酸锶 (100)襯底表面生長了高質量硒氧化铋薄膜，且厚度精确可控。由于生長襯底與外延層界面處的原子結構為TiO₂-[Bi₂O₂]²⁺，硒氧化铋薄膜在襯底界面處缺失一層硒（Se）原子（圖3a-c），整個薄膜在面外方向呈現出不對稱的Janus結構，進而在界面處會産生很大的面外極化場。通常電子波函數主要分布于薄膜的内部，所以在相對厚層（≥2.5晶胞厚度）的硒氧化铋中電子的輸運行為受界面極化場的影響要比在超薄膜中小得多。随着薄膜的厚度減小到1個晶胞厚度(1 uc)，薄膜中電子波函數靠近界面，并受到界面極化場的強烈影響。此時，非對稱的超薄硒氧化铋會表現出強烈的全局Rashba效應（圖3d-f），隐藏Rashba效應因面外極化場的存在而消失。理論計算表明，隐藏Rashba效應消失時，硒氧化铋的塞曼劈裂不再被抑制，在實驗上可同時觀測到奇數與偶數量子化平台共存的量子霍爾效應（圖3j）。

　　圖3. （a-c）钛酸锶襯底上外延生長不同厚度硒氧化铋的截面高分辨透射電鏡成像。由于襯底與外延層的界面硒缺失，外延薄膜硒氧化铋呈現不對稱的Janus結構。(d-f)外延生長不同厚度的硒氧化铋中的全局Rashba劈裂。（h-j）不同厚度的硒氧化铋外延薄膜在強磁場下的量子霍爾效應。在具有不對稱Janus結構的超薄（1個晶胞厚度）樣品中可同時觀測到奇數與偶數的量子霍爾平台。

　　該項研究工作首次發現和調控了硒氧化铋中獨特的偶數量子霍爾效應。研究工作表明，具有強自旋軌道耦合效應和超高遷移率的二維半導體硒氧化铋是發現新奇量子霍爾效應、調控能帶拓撲與自旋織構、探究自旋相關物理現象、以及構築高速低功耗自旋電子學器件的理想材料平台。

　　該研究成果以“氧化物中隐藏自旋極化效應誘導的偶數量子霍爾效應”（Even-integer quantum Hall effect in an oxide caused by a hidden Rashba effect）為題，近日發表于Nature Nanotechnology。beat365彭海琳教授、南京大學袁洪濤教授以及以色列威茲曼研究院的顔丙海教授是該論文工作的共同通訊作者，共同第一作者包括beat365官方网站博雅博士後王璟嶽、南京大學黃俊偉研究員、以色列威茲曼研究院Daniel Kaplan、beat365官方网站博士畢業生周雪涵與BMS Fellow博士後譚聰偉。該工作涉及的脈沖強磁場實驗均完成于華中科技大學的國家脈沖強磁場科學中心，得到了朱增偉教授及左華坤工程師的大力支持。該工作合作者還包括beat365物理學院的高鵬教授與以色列威茲曼研究院的Ady Stern教授等。

　　該研究得到國家自然科學基金委、科技部、北京分子科學國家研究中心、騰訊基金會、beat365博雅博士後、歐洲研究理事會、以色列科學基金會等機構和項目的資助，并得到了beat365官方网站分子材料與納米加工實驗室（MMNL）儀器平台的大力支持。

　　原文鍊接：https://www.nature.com/articles/s41565-024-01732-z

排版：高楊

審核：李玲，高珍