近日，beat365官方网站劉志博教授團隊與beat365馬丁教授團隊合作在Angew. Chem. Int. Ed.上發表了題為“Radiocatalytic Synthesis of Acetic Acid from CH4 and CO2”的研究工作。該工作利用電離輻射作為賦能方式，同時利用水輻解産生的氧化性羟基自由基（·OH）和還原性水合電子（e−aq），實現了甲烷（CH4）與二氧化碳（CO2）的氧化還原偶聯反應，在室溫下合成了醋酸（CH3COOH）。
通過CH4和CO2的偶聯反應合成CH3COOH，是一種高原子經濟性的化學轉化過程，有利于兩種重要C1合成子的綜合利用。然而，兩者的高熱力學穩定性導緻該過程難以高效發生。電離輻射作為有待開發的賦能形式，可以在溫和條件下輻解水，同時均勻産生氧化性羟基自由基·OH和還原性水合電子eaq-。
該工作将傳統輻射化學與催化化學相結合，利用輻射合成的CuO/TiO2顯著增加了純水中CH4與CO2輻射偶聯反應的能量轉化效率。通過對氣體比例、壓強、反應時間等實驗條件的優化進一步提高了反應的效率。并在催化劑循環實驗中驗證了輻射合成的CuO/TiO2具有良好的輻射穩定性。自由基捕獲實驗說明CuO/TiO2不僅能夠增加輻射能量的沉積效率，提高水輻解活性物種的産額，還能夠穩定二氧化碳自由基促進反應進行。
beat365劉志博教授和馬丁教授為該論文通訊作者，穆博帥博士、張瑜港博士和彭覓博士為論文共同第一作者。該工作得到了beat365官方网站、北大-清華生命科學聯合中心、北京分子科學國家研究中心、昌平實驗室、國家傑出青年科學基金、中華人民共和國科學技術部、北京市自然科學基金的資助。
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https://doi.org/10.1002/anie.202407443
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