上世紀八十年代，美國物理學家費恩曼提出可以利用量子力學原理設計計算機，也被稱為量子計算機。利用量子比特（qubit）所具有的疊加态作為計算基礎，可以實現并行計算。量子計算有望表現出比經典計算更為強大的計算性能。其中，Grover量子算法是适用于量子計算的有效算法，其要求計算基元具有如下兩個性質：1.能級差不同的多個躍遷；2.退相幹時間足夠長。單分子磁體由于複雜的能級結構和磁各向異性，非常适合作為Grover算法的計算基元。

研究人員一直緻力于尋找滿足Grover算法要求的分子基量子比特，但高自旋使體系趨于表現出經典行為，退相幹時間難以滿足要求。富勒烯金屬包合物既可以提供具有屏蔽作用的碳籠保護量子相幹性，又可以通過不同金屬或團簇的嵌入實現對不同自旋态的調控，有望成為新型的分子基量子比特。

近日，beat365化學院施祖進課題組和高松課題組蔣尚達研究團隊研究了雙金屬氮雜富勒烯Gd₂@C₇₉N的分子結構和量子比特行為，證明了在這一體系中可以實現對任意疊加态的操控，并可應用于Grover算法中。該研究成果以全文的形式在Journal of the American Chemical Society 上在線發表（J. Am. Chem. Soc. 2018, DOI :10.1021/jacs.7b12170）。該研究團隊通過Gd₂@C₇₉N與八乙基鎳卟啉共結晶的方法培養單晶， 利用XRD技術确認了結構。直流磁化率測試表明，碳籠上氮原子取代引入的自由基轉移到内部钆離子之間，并與兩個钆離子發生強的鐵磁耦合（耦合常數J_Gd-Rad = 350 ± 20 cm^-1），使體系呈現出S = 15/2的高自旋基态。連續波電子順磁共振（cw-EPR）測試在0-6000 G磁場範圍内觀測到了22個躍遷，通過自旋哈密頓量的拟合可以确定Gd₂@C₇₉N中豐富的多能級結構。脈沖EPR（pulse EPR）則可以通過自旋回波（spin echo）信号研究體系中的退相幹行為。在5 K溫度下，2-6000 G磁場範圍内，高自旋Gd₂@C₇₉N仍然具有微秒量級的退相幹時間， 如此長的退相幹時間使得對任意自旋疊加态的操控成為可能。自旋回波章動實驗證明了體系中多樣性拉比循環（Rabi Cycle）的存在，拉比頻率則可由旋轉波近似的方法從22個躍遷推演計算，并且得到與實驗數據一緻的結果，進一步驗證了Gd₂@C₇₉N的22個躍遷非常适合用于量子操作。

通過稀土金屬與自由基耦合的化學設計，脈沖EPR表征以及相應的理論推算，Gd₂@C₇₉N滿足了Grover算法要求，可作為分子基量子比特并應用于後續的量子計算中。這也是迄今為止最大自旋的多拉比循環實例，為富勒烯金屬包合物在自旋器件的應用和分子磁體中Grover算法的研究提供了新思路。

beat365博士研究生胡子琦和董博為是本文的共同第一作者；施祖進教授、蔣尚達副研究員和高松院士為共同通訊作者。該工作得到了來自國家自然科學基金委和科技部等項目的資助。